1902年，出生在云南省盈江縣太平街（時為騰沖縣太平街），父為珠寶商人，弟兄八人，李彌排行第六。他小學(xué)畢業(yè)后，轉(zhuǎn)去騰沖升學(xué)，就讀清末舉人王承漠的私館。

1924年，經(jīng)人介紹在云南駐粵滇軍第7師師部當差，任勤務(wù)兵。師長李根云是提撥他為副官。韶關(guān)督辦公署顧問袁恩錫，知李彌是云南同鄉(xiāng)，頗為賞識，便收為義子。不久李彌被保送上了黃埔軍校第四期衛(wèi)生隊。

1926年，在黃埔軍校結(jié)業(yè)后，分配回第三軍教導(dǎo)團（時團長為朱德），任中尉排長。

1930年，李彌隨張部開赴鄂西，江西，聽從陳誠調(diào)譴，參與“剿共”，打賀龍所率的部隊，曾臉部負傷。

1936年，蔣介石在南昌開辦了江西省縣政人員訓(xùn)練班，為推行反共政策培訓(xùn)干部。李彌奉派前往受訓(xùn)一個月，期滿調(diào)任江西瑞昌縣縣長。后調(diào)寧都任保安副司令兼保安十六團團長（后改為保安十團）。

1938年，先后任第三十六軍九十六師二六八旅副旅長、旅長。1939年，升為該軍五師副師長。

1940年任，國民